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乏燃料后处理PUREX流程的发展

来源:中核战略规划研究总院2020-09-27

内容描述

 乏燃料后处理是核燃料闭式循环中最关键的一个环节,通过对乏燃料进行后处理操作,将其中可用的铀和钚从裂变产物中分离出来。

 乏燃料后处理是一项复杂的化工过程,主要目的是将乏燃料中的铀、钚与裂变产物相互分离,将回收的铀和钚作为核燃料再利用。现在普遍采用的是湿法工艺,而1954年美国开发的以磷酸三丁酯(TBP)为萃取剂、硝酸为盐析剂的普雷克斯(PUREX)溶剂萃取工艺,是当今后处理的主流工艺。PUREX流程主要程序为:

 (1)乏燃料运到后处理厂进行化学分离纯化前,需要先作首端处理——剪切、溶解。先将燃料组件解体,除去组件两个端头部分之后,将燃料棒剪切成几厘米长的小段,落入溶解槽,用硝酸溶解芯体,把包壳材料和组件结构材料分出。

 (2)然后将铀和钚共萃取进有机相,绝大部分裂变产物留在水相中,形成高放废液。

 (3)萃取进有机相中的铀和钚,利用钚还原剂进行铀、钚分离。

 (4)铀和钚分别纯化,制取合格的产品。

 PUREX流程自开发以来,各国为优化该流程开展了大量的科研,包括以PUREX流程为基础进行首端、试剂和核素分离等方面的主工艺估计研究,还有基于PUREX流程的新分离流程的研究。

 高温氧化挥发首端技术的发展,对传统首端处理技术带来了巨大的改进。该技术是在首端将乏燃料元件在空气、氧气或氮氧化物等氧化气氛下,通过高温煅烧(>480℃)将二氧化铀的陶瓷芯块氧化为易被硝酸溶解的U3O8或者UO3细微粉末,具有简化流程,去除乏燃料中的氚,加速铀的溶解,减少硝酸的消耗量,并去除挥发和半挥发性物质的优点。

 为减少工艺中采用无机盐使得废液中含盐量增加引起的后续费用的增加,各国研究无盐试剂来实现不同核素的调价和分离,包括用在共萃取和钚纯化时采用无盐氧化进行钚价态的调价、铀钚纯化循环中采用硝酸羟胺等无盐还原剂对钚进行调价反萃等。

 为减少高放废物中锶、铯等长寿命核素,并回收镎、锝等核素以及铂族贵金属资源,各国针对不同核素开展了相关分离技术的研究,包括工艺环境的调节、不同萃取剂、树脂交换、萃取色层分离、沉淀、电还原等多种方案。

 另外,美国、法国、日本、英国、俄罗斯等国均开展了基于PUREX流程的新分离流程研究,如UREX流程、COEX流程、PARC流程、NEXT流程、REPA流程等改进流程。

 这些流程仍然使用TBP为萃取剂,主要通过进一步使用高选择性的化学试剂来强化价态调整,以提高铀和钚等的分离效率,同时尽可能回收镎及锝。或者先用简便的方法回收大部分的铀,通过简化萃取流程以提高工艺的可靠性和经济性。

 另外,这些流程中大部分还以减少核扩散风险为目标,避免在流程的任何阶段分离纯钚,铀钚共同萃取纯化最终生成混合氧化物产品。

                                                                                                                                                                               (中核战略规划研究总院 陆燕编译)

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